黑土腐殖酸对全氟辛酸的吸附特征研究

文档摘要：研究全氟辛酸(PerfluorooctanoicAcid,PFOA)在黑土腐殖酸(HumicAcid,HA)中的吸附特征,有助于更好地理解和管理这种新兴污染物对人类健康和生态系统的潜在危险.研究以PFOA作为目标污染物,探讨其在黑土腐殖酸中的吸附动力学和等温吸附特征,并通过傅里叶变换红外光谱(FourierTransformInfraredSpectroscopy,FT-IR)和核磁共振碳谱(13CNuclearMagneticResonance,NMR)揭示其分子作用机理.研究结果显示:黑土腐殖酸对PFOA的吸附过程可分为3个阶段:开始为快速吸附阶段,且吸附量占总吸附量的78.8％,之后为慢速吸附阶段,直至48h后达到吸附平衡.吸附动力学采用拉格朗日准一级动力学、准二级动力学和颗粒扩散模型对数据进行拟合,结果显示拉格朗日准二级动力学模型拟合较好(R2＞0.998);吸附等温线用Henry、Freundlich和Langmuir模型对试验数据进行拟合,结果显示Freundlich和Langmuir模型拟合效果较好;吸附量随温度升高而升高,当温度为298.15K时,其值为1.717mg/g.此外,△AH0=30.81kJ/mol,△S0=168.72J/(mol·K),G0在-19.49～-16.11kJ/mol,表明腐殖酸对PFOA的吸附属于易自发过程,吸附自由能的减少是腐殖酸吸附PFOA的主要驱动力,吸附过程中的驱动力主要是氢键.通过对比吸附前后FT-IR和NMR图谱可知,腐殖酸对PFOA的吸附过程中存在离子交换和氢键作用,PFOA与腐殖酸的主要结合位点为芳香碳和脂肪碳,且PFOA会与HA发生原位化学反应并产生羧酸类物质.

Abstract：AstudyoftheadsorptioncharacteristicsofPerfluorooctanoicAcid(PFOA)inblacksoilHumicAcid(HA)willbehelpfultobetterunderstandandmanagethepotentialrisksofit,asanemergingpollutanttohumanhealthandecosystems.Inthispaper,PFOAwasusedasthetargetpollutanttostudyitsadsorptionkineticsandisothermaladsorptioncharacteristicsinblacksoilhumicacid,anditsmolecularmechanismwasrevealedbyFouriertransforminfraredspectroscopyand13CNuclearMagneticResonance(NMR).TheresultsshowthattheadsorptionprocessofPFOAbyblacksoilhumicacidcanbedividedintothreestages.Thefirststageistherapidadsorptionstage,theadsorptionamountofwhichaccountedfor78.8％ofthetotaladsorptionamount.Then,theslowadsorptionstagelasteduntiltheadsorptionequilibriumreachedafter48h.TheadsorptionkineticswasfittedbyLagrangianpseudo-first-orderkinetics,pseudo-second-orderkinetics,andparticlediffusionmodel.TheresultsshowthattheLagrangianpseudo-second-orderkineticmodelfittedwell(R2＞0.998).Tocomparethefittingofdifferentadsorptionmodels,Henry,Freundlich,andLangmuirmodelswereusedtofittheexperimentaldata,andtheresultsshowedthatFreundlichandLangmuirmodelshadbettereffects.Theadsorptioncapacityincreaseswithrisingtemperature.Whenthetemperatureis298.15K,thevalueis1.717mg/g.△H0=30.81kJ/mol,168.72J/(mol·K),△G0in-19.49～-16.11kJ/mol,indicatingthattheadsorptionofPFOAbyhumicacidiseasytobespontaneous.Thedecreaseinadsorption-freeenergyisthemaindrivingforcefortheadsorptionofPFOAbyhumicacid.Thehydrogenbondforceisthemainroleoftheadsorptionprocess;BycomparingFT-IRandNMRbeforeandafteradsorption,itcanbeconcludedthationexchangeandhydrogenbondingoccurintheadsorptionprocessofPFOAbyhumicacid.ThemainbindingsitesofPFOAandhumicacidarearomaticcarbonandaliphaticcarbon,andPFOAundergoesanin-situchemicalreactionwithHAtoproducecarboxylicacids.

作者：许端平  姚旺  薛杨  冯肖杰Author：XUDuanping  YAOWang  XUEYang  FENGXiaojie
作者单位：辽宁工程技术大学环境科学与工程学院,辽宁阜新123000
刊名：安全与环境学报 ISTICPKU
Journal：JournalofSafetyandEnvironment
年，卷(期)：2024, 24(6)
分类号：X53
关键词：环境学  黑土腐殖酸  全氟辛酸  吸附  傅里叶变换红外光谱  核磁共振  
Keywords：environmentalology  blacksoilhumicacid  perfluorooctanoicacid  adsorption  FourierTransformInfraredSpectroscopy(FT-IR)  NuclearMagneticResonance(NMR)  
机标分类号：X703.1X52O657.3
在线出版日期：2024年7月4日
基金项目：国家重点研发计划黑土腐殖酸对全氟辛酸的吸附特征研究[
期刊论文]  安全与环境学报--2024, 24(6)许端平  姚旺  薛杨  冯肖杰研究全氟辛酸(PerfluorooctanoicAcid,PFOA)在黑土腐殖酸(HumicAcid,HA)中的吸附特征,有助于更好地理解和管理这种新兴污染物对人类健康和生态系统的潜在危险.研究以PFOA作为目标污染物,探讨其在黑土腐殖酸中的吸附动...参考文献和引证文献
参考文献
引证文献
本文读者也读过
相似文献
相关博文

关键词：环境学,黑土腐殖酸,全氟辛酸,吸附,傅里叶变换红外光谱,核磁共振,

2024-10-4 00:15 上传 黑土腐殖酸对全氟辛酸的吸附特征研究.pdf

文件大小:

12.45 MB

下载次数:

60

高速下载